Введение
Введение
Исследование трансмутации атомных ядер под действием потоков у-квантов высокой интенсивности является необходимым для решения многих фундаментальных и прикладных задач:
• в изотопической инженерии - введение примесей в материалы [1, 2, 3];
• в атомной промышленности - разрушение долгоживущих продуктов радиоактивных отходов, образующихся при работе ядерных реакторов [4, 5, 6];
• в астрофизике — образование химических элементов во Вселенной [7,
8];
• в ядерной физике — получение и исследование ядер, расположенных вдали от полосы /^-стабильности;
• проведение активационного анализа.
В настоящее время активно изучаются различные способы введения примесей в полупроводники. Один из возможных путей решения этой задачи — использование фотоядерных реакций [3]. Возможность применения такого метода введения примесей в материалы основана на том, что при облучении образца у-излучением с разными верхними границами тормозного спектра будут происходить различные ядерные реакции. Например, введение приме-си AI в структуру Si может осуществляться в результате двух различных цепочек реакций [9]:
2SSi(r,p)27Al, 2SSi(r, nf Si(?+, Tm = 4.16c)27 AI.
Такой метод введения примесей в материалы имеет ряд преимуществ: 1) возможность с высокой точностью контролировать концентрации введенных примесей при постоянном фотонном потоке; 2) распределение введенных примесей имеет высокую объемную однородность.
Введение
При работе атомных реакторов образуется большое количество долго-живущих изотопов — продуктов ядерного деления. В последнее время предложены различные методы утилизации этих изотопов. Одним из эффективных методов является метод сжигания их в реакциях под действием нейтронов. Такой метод можно эффективно использовать только в том случае, когда сечения реакций под действием нейтронов на интересующих изотопах велики и ядра, образовавшиеся в результате присоединения нейтронов, являются короткоживущими с последующим распадом в стабильные изотопы. Однако существует часть изотопов, которые являются долгоживущей составляющей радиоактивных отходов, в частности, такие изотопы как 90Sr, 99Tc, 1231 и 135Cs, которые имеют малые сечения взаимодействия с нейтронами. Исследования возможности преобразования долгоживущей составляющей радиоактивных отходов, основанной на фотоядерных реакциях, показали перспективность такого подхода [4, 5, 11]. Для реализации этого метода необходима разработка комплекса программ, позволяющего прослеживать динамику всей цепочки образовавшихся изотопов. В результате модельных расчетов можно подобрать наиболее эффективные параметры облучения: интенсивность потока у-излучения, время облучения, минимально необходимое время выдержки смеси, образовавшейся в результате трансмутации, для распада короткоживущих изотопов.
Одним из механизмов образования атомных ядер в процессе нуклеосинтеза является астрофизический у-процесс, который необходимо учитывать при образовании легких изотопов химических элементов. Проводятся различные эксперименты, в которых исследуется возможная роль астрофизических у-процессов в образовании химических элементов [7].
Известно, что ядра тяжелее железа образуются в реакциях нейтронного захвата в астрофизических г- и s- процессах. Однако эти процессы нейтронного захвата не могут объяснить образование некоторых тяжелых (А > 100) нейтронодефицитных ядер, так как образование этих ядер от других стабильных изобар блокировано цепочкой /Г-радиоактивных ядер с малыми перио-
Введение
дами полураспада. Эти ядра называются обойденными ядрами. Естественное содержание в природе обойденных ядер мало: 0.01 - 1%. Один из возможных механизмов образования этих ядер - астрофизический у-процесс, в котором в качестве начальных ядер выступают изотопы образовавшиеся в г- и s- процессах. Основная трудность исследований этой проблемы заключается в отсутствии данных о сечениях реакций для всех вовлеченных в процесс трансмутации изотопов, так как большинство изотопов является ^-радиоактивными. Кроме того, достаточно сложно адекватно описать спектр излучения, взаимодействующего с атомными ядрами, структура и форма которого (тепловой спектр Планка) сильно отличается от тормозного у-спектра, который достаточно просто получить на ускорителях электронов. Один из вариантов решения проблемы спектра излучения - это представление теплового спектра в исследуемой области энергий как суперпозиции нескольких спектров тормозного излучения с различными верхними границами [10, 11, 12].
Использование фотонных пучков высокой интенсивности дает возможность получения экзотических ядер, перегруженных протонами, путем облучения наиболее легких стабильных изотопов данного химического элемента пучками тормозного излучения. Например, из исходного изотопа 103Rh в ре-
OQ
зультате цепочки реакций (у, хп) можно получить изотоп Rh {Рис. В - 1).
Рис. В -1. Схема возможных путей образования 99Rh из W3Rh. Для стабильных изотопов указано процентное содержание в естественной смеси, для нестабильных — период полураспада.
Как видно из Рис. В - 1, изотоп 99Rh может образовываться в результате либо реакции (у, 4п), либо цепочки реакций (у, п) (у, 2п) (у, Зп). Поэтому, для
Введение
оценки возможности образования ядер, удаленных от полосы ^-стабильности, необходима информация о сечениях с вылетом нескольких нейтронов. Разработка моделей, описывающих эти реакции, является одной из актуальных проблем.
Таким образом, исследование взаимодействия высокоинтенсивных потоков излучения с веществом имеет большое значение для решения фундаментальных и прикладных задач, связанных с изучением структуры вещества. Для этой цели создаются новые источники концентрированных потоков энергии - мощные лазеры и ускорители электронов, на которых возможна организация физических исследований в интересующей области. Первостепенное значение приобретают проблемы экологии и охраны окружающей среды. Продолжается исследование процессов образования химических элементов во Вселенной.
Цель работы.
• Изучение процессов трансмутации атомных ядер под действием интенсивных потоков у-квантов для изотопов с массовыми числами 30 < А < 210.
• Обоснование выбора модели, которая позволяет эффективно описывать сечения фотоядерных реакций в диапазоне массовых чисел изотопов 30 < А < 210 и может быть использована для проведения вычислений в режиме реального времени.
• Создание комплекса программ, позволяющего в автоматическом режиме рассчитывать сечения фотоядерных реакций, рассчитывать и формировать трансмутационные цепочки для различных изотопов и их смесей при использовании любого энергетического спектра у-излучения с верхней границей до 50 МэВ, обладающего возможностью наглядного динамического представления трансмутации изотопов и формирования их цепочек.
Введение
• Проведение сравнительного анализа результатов, полученных с помощью созданного комплекса программ, с экспериментальными данными для проверки точности моделирования.
Актуальность работы связана с возрастающей необходимостью изучения взаимодействия высокоэнергетических потоков с материалами, в частности, взаимодействия интенсивных пучков у-квантов с веществом, что обусловлено поиском решений фундаментальных и прикладных задач, таких как: образование химических элементов во Вселенной [7, 8]; введение примесей в материалы [1, 2, 3]; разрушение долгоживущих составляющих радиоактивных отходов, образующихся при работе ядерных реакторов и в атомной промышленности [4, 5, 6]; возможность открытия и дальнейшего исследования ядер вдали от полосы ^-стабильности; активационные задачи.
Данная работа выполнена при поддержке гранта № 02.455.11.7200.
Научная новизна работы.
Создан комплекс программ, который в автоматическом режиме позволяет:
• рассчитывать сечения фотоядерных реакций;
• рассчитывать и формировать трансмутационные цепочки для любого заданного исходного изотопа или смеси изотопов;
• наблюдать динамику этого процесса.
В пакете программ предусмотрена возможность использования как теоретических, так и экспериментальных сечений фотоядерных реакций и любого энергетического спектра у-излучения с верхней границей до 50МэВ.
Впервые использована модель, в которой учитывается ряд основных характеристик ядра (см. пункт 1.3 главы 1), позволяющая рассчитывать фо-
Введение
тонейтронные сечения для изотопов с 30 < А < 210 вплоть до (у, lOri) в автоматическом режиме.
Впервые произведен расчет трансмутационного процесса для широкого диапазона ядер (19 изотопов) и различных интенсивностей потока у-излучения. Исследовано влияние интенсивности и дозы у-излучения на трансмутационные процессы. Изучено влияние начального ядра и его «окружения» на процесс трансмутации атомных ядер.
Практическая значимость работы. Созданный комплекс программ позволяет быстро и эффективно рассчитывать фотонейтронные сечения, наблюдать в динамике процесс трансмутации изотопа или смеси изотопов.
Используя созданный программный пакет, можно проводить расчеты активации тормозным излучением конструкционных материалов в процессе их эксплуатации, делать предварительные оценки результатов экспериментов, проводимых на ускорителях, подбирать оптимальные параметры эксперимента: верхнюю границу тормозного спектра, время облучения образца, ток электронного пучка ускорителя и т. д.
Для некоторых продуктов радиоактивных отходов исследована зависимость конечной активности для различных потоков у-квантов и времени облучения.
Изучено влияние «ядер-соседей» на процесс трансмутации.
Показано существование эффекта, аналогичного нейтронным s- и г-процессам. При достижении интенсивности потока тормозного излучения определенной величины, зависящей от свойств изотопов, расположенных рядом с начальным изотопом {A, Z), менялся характер процесса трансмутации изотопа. При низких интенсивностях образование более легких стабильных изотопов относительно исходного происходит путем скольжения вниз вдоль левой границы долины стабильности. При увеличении интенсивности образование более легких стабильных изотопов происходит через
Введение
взрывное образование сильно перегруженных протонами изотопов с последующим /?+-распадом протоноизбыточных ядер.
Автор защищает:
• Результаты исследований, проведенных методом компьютерного моделирования, взаимодействия потоков у-квантов с атомными ядрами в широком диапазоне начальных изотопов.
¦ Влияние характеристик начального изотопа и «ядер-соседей» на процесс трансмутации.
¦ Влияние интенсивности потока у-квантов и дозы излучения на процесс трансмутации.
¦ Результаты сравнительного анализа экспериментальных данных с модельными.
• Созданный комплекс программ, позволяющий эффективно рассчитывать сечения фотоядерных реакций, в автоматическом режиме формировать трансмутационные цепочки и наблюдать в динамике процесс трансмутации изотопов.
• Обоснование выбора модели, позволяющей рассчитывать фотонейтронные сечения для изотопов с 30 < А < 210.
Апробация работы. Основные результаты были представлены на следующих совещаниях и конференциях:
• международном совещании по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра «ЯДРО-2004» (Белгород, 18-22 июня 2004 г.);
• международной конференции «Высокоинтенсивные физические факторы в биологии, медицине, сельском хозяйстве и экологии» (Саров РФЕЦ-ВНИИЭФ 2004г.);
• международном симпозиуме «Уравнения смешанного типа и родственные проблемы анализа и информатики» (Нальчик-Эльбрус, 22-26 мая 2004 г.)
Введение
• межвузовской научной школе молодых специалистов «Концентрированные потоки энергии в космической технике, электронике, экологии и медицине» (Москва, 2003, 2004, 2005 гг.);
• VII международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам «Ломоносов-2005» (Москва, 13 апреля, 2005);
• научной конференции «Ломоносовские чтения» (Москва, 11-29 апрель 2005).
Неоднократно результаты работы докладывались на научных семинарах отдела ОЭПВАЯ НИИЯФ МГУ.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 15 печатных работ (из них 10 статей в журналах и трудах конференций, 4 тезиса докладов конференций, учебное пособие). Ссылки на работы приведены в списке литературы.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из оглавления, введения, трех глав, заключения и списка литературы. Объем диссертации — 111 с, рисунков — 54, таблиц — 8, наименований в списке литературы — 83.
Во введении обоснована актуальность темы, выбор методов и объектов исследования, сформулированы цель, новизна, научная и практическая значимость работы, основные положения, выносимые на защиту, кратко изложено содержание диссертации по главам.
В первой главе подробно представлены математические модели, используемые для описания процесса трансмутации атомных ядер под действием интенсивных потоков у-квантов и сечений фотоядерных реакций.
Приводится информация о разрезном микротроне RMT-70 его конструкционных особенностях и основных параметрах. Изложена методика проведения экспериментов и обработки данных.
Введение____________________________________________________________________________ 10
Дается схематическое представление и описание компьютерной модели, созданной с использованием библиотеки программ GEANT-4, позволяющей моделировать эксперименты, проводимые на разрезном микротроне RTM-70.
Во второй главе подробно описаны интерфейсы, алгоритмы и среды реализаций основных программ, входящих в комплекс, который позволяет в автоматическом режиме рассчитывать и формировать трансмутационные цепочки для различных изотопов и их смесей. Программный пакет обладает большими динамическими возможностями и гибкостью, благодаря чему можно легко варьировать основные параметры моделируемого процесса трансмутации: время облучения, время наблюдения, интервал наблюдения, ток электронного пучка ускорителя, а также другие необходимые параметры. В базе данных программного комплекса хранится информация о характеристиках распада 2500 атомных ядер. Предусмотрена возможность использования как теоретических, так и экспериментальных сечений фотоядерных реакций и любого энергетического спектра у-излучения с верхней границей до 50МэВ. Большое внимание уделено наглядному представлению полученных результатов. Специально написанный визуализирующий блок позволяет быстро получать графическое представление фотонейтронных сечений и в динамике наблюдать формирование трансмутационных цепочек.
В третьей главе приведены результаты выполненных модельных расчетов по влиянию интенсивности у-квантов и дозы, начального изотопа и «ядер-соседей» на процесс трансмутации для изотопов ксенона, гольмия, йода, технеция, гафния, самария, серебра, таллия, ниобия, родия. Рассчитанные результаты сравниваются с экспериментальными данными и результатами моделирования с использованием пакета GEANT-4. В заключении кратко сформулированы основные результаты и вывод.
Глава 1. Метод исследования
Глава 1. Метод исследования
Для описания процесса трансмутации атомных ядер, происходящего под действием интенсивных потоков у-квантов с энергиями от 5 до 50 МэВ, был создан комплекс компьютерных программ, позволяющий моделировать основные физические процессы, происходящие при взаимодействии у-излучения с атомными ядрами.
Особенностями созданного программного пакета являются большие динамические возможности и гибкость, позволяющие легко варьировать основные параметры моделируемого процесса трансмутации: время облучения, время наблюдения, интервал наблюдения, средний ток ускорителя, а также другие необходимые параметры. В базе данных программы хранится информация о характеристиках распада 2500 атомных ядер, которая позволяет достаточно легко выбирать исходные ядра, задавая лишь заряд Z и массовое число А облучаемого изотопа. В разработанном программном пакете предусмотрена возможность рассчитывать трансмутацию смеси изотопов. Большое внимание уделено наглядному представлению полученных результатов. Специально написанный визуализирующий блок позволяет быстро получать графическое представление фотонейтронных сечений и в динамике наблюдать формирование трансмутационных цепочек.
1.1 Моделирование процесса трансмутации атомных ядер
Модель описывает процесс трансмутации атомных ядер в результате фотоядерных реакций под действием пучков тормозного у-излучения с верхней границей тормозного спектра у-квантов Еут до 50 МэВ.
Основной механизм взаимодействия фотонов с атомными ядрами в области энергий 5-50 МэВ — возбуждение и последующий распад гигантского дипольного резонанса (ГДР) [13, 14, 15, 16].
Глава 1. Метод исследования
12
В результате облучения исходного изотопа образуется большое количество как стабильных, так и радиоактивных изотопов, которые необходимо учитывать при рассмотрении процесса трансмутации. Характерными для изучаемой области атомных ядер (30 < А < 210) радиоактивными распадами являются ?~, ?+ и сс-распады.
Временная эволюция количества каждого изотопа трансмутационной цепочки N(A,z)(t) определяется процессами его накопления и распада. Уменьшение содержания изотопа (A, Z) происходит в результате реакций (у, п),..., (у, 5п) и (у, р) ив процессах а, /7-распадов. Накопление ядер (A ,Z) происходит за счет фотоядерных реакций на соседних изотопах, а также а и /?-распадов соседних изотопов, в результате которых может образоваться рассматриваемый изотоп {A, Z) (см. Рис. 1.1).
A,Z+1
A+1.Z+1
A-5.Z
7,5п
y,2n
A+4.Z+2
A+2.Z
y,5n
A+5.Z
A.Z-1
Рис. 1.1 Схема образования и распада элементов трансмутационной цепочки в (у, п),..., (у, 5п), (у, р) реакциях и в процессах а, ?-pacnadoe.
Временная эволюция количества изотопа N(AtZ)(t) описывается уравне-
нием:
Глава 1. Метод исследования 13
^{A.Zyf} _ \y(Y,n) , , у(г,5п) , у(у,р) , л ?~ ,i?* , Л а ~\ \Г /А,
¦* (Л 7\ *•••**( А 7Л * ¦*( А 7\ "¦* 'тГ А 7\ * *Ч А 7\ * **( А 7\ М ч J 7U*/"'"
at L J
Активность изотопа ^4^,z;(^) в момент времени t определяется соотношением:
W>). (1.2)
Слагаемые в квадратных скобках в дифференциальном уравнении (1.1) описывают разрушение изотопа в фотоядерных реакциях (у, п),..., (у, 5п) и (у, р), а также в процессах а и /?-распадов. Слагаемые в фигурных скобках описывают образование изотопа в (у, п), ..., (у, 5п) и (у, р)- реакциях из изотопов соседей и в процессах их а и /?-распадов. Уравнения (1.1) и (1.2) содержат следующие параметры:
\a,z) - постоянная распада изотопа (A, Z) по каналу i, где индекс i соответствует а, ?~n?+- распадам;
Y(A,z)(Eym) - выход фотоядерной реакции на изотопе (A, Z), определяемый следующим соотношением:
•еж"2) J ^(?,?rJF ¦
где индексу соответствует каналам реакций (у, п), ..., (у, 5п) и (у ,р) на изотопе (A,Z);
Ф{фотон-с~х-см'1)- плотность потока фотонов, облучающих мишень из исследуемого изотопа; Глава 1. Метод исследования__________________________________________________________14
W(E,Erm) — спектр тормозного у-излучения, нормированный на один электрон.
Интегрирование в (1.3) проводится в области энергий возбуждения ядра от Emin, равной 5 МэВ, что отвечает минимальным значениям порогов фотоядерных реакций, до верхней границы спектра тормозного у-излучения Еут.
Для описания временной эволюции ядер, входящих в трансмутационные цепочки, необходимы данные о сечениях фотоядерных реакций (у, п),..., (у, 5п), (у, р) и о периодах а, /?-распадов. В настоящее время имеется обширная информация по периодам а, /?-распадов [17]. В то же время данные по сечениям фотоядерных реакций имеются лишь для ядер, расположенных вдоль линии стабильности [18, 19]. Знание зависимости сечений фотоядерных реакций от энергии необходимо для расчета выходов фотоядерных реакций (см. уравнение (1.3)) для любого спектра тормозного излучения. Спектр тормозного излучения необходимо выбирать, исходя из конкретных условий эксперимента (верхняя граница спектра тормозного излучения, толщина и материал тормозной мишени, геометрические размеры образца и т. д.).
1.2 Спектр тормозного излучения
Задача генерации тормозного спектра у-излучения была решена путем численного моделирования. Основными факторами, влияющими на характеристики излучения, образующегося на мишени конечной толщины, являются следующие:
• потери энергии электронов при прохождении вещества мишени;
• частичное поглощение первичного у-излучения в веществе мишени:
¦ фотоэффект;
¦ комптоновское рассеяние;
¦ образование электрон-позитронных пар;
• рассеяние электронов и фотонов в веществе мишени;
Глава 1. Метод исследования 15
• вторичное тормозное излучение, образующееся в результате взаимодействия комптоновских электронов, фотоэлектронов и электрон-позитронных пар с материалом мишени.
Для корректного учета этих факторов и получения спектра тормозного излучения из мишеней конечной толщины использовалась библиотека программ GEANT-4 [20, 21], которая специально создана для моделирования ядерно-физических экспериментов. Она содержит набор алгоритмов и данных, в том числе сечения рассматриваемых ядерно-физических процессов. Данный пакет позволяет моделировать процессы прохождения частиц через экспериментальную установку, отслеживая различные параметры траектории частиц, а также получать отклик детектора. Траектории частиц и экспериментальная установка могут представляться в графическом виде. Таким образом, GEANT позволяет описать реальную установку с её геометрией и входящими в неё материалами.
Программа генерирует события, сопровождающие прохождение частиц через различные материалы. Генерация событий происходит методом Монте-Карло, исходя из значений заданных параметров материалов: атомного номера, массы, плотности, радиационной длинны, сечений процессов, происходящих с частицами в веществе. Библиотеки GEANT описывают основные механизмы взаимодействия исходной частицы и всех образующихся частиц с веществом: комптоновское рассеяние, аннигиляция, тормозное излучение, множественное рассеяние, процессы с участием адронов, образование пар, фотоотделение, фотоэффект, эффект Комптона с ядрами и другие. GEANT позволяет промоделировать прохождение частиц через вещество, принимая во внимание геометрию мишени и свойства самих частиц. Интервал энергий пучка, в которых применим GEANT, находится в пределах от 0.01 МэВ до 1 ТэВ.
Таким образом, было целесообразно использовать эту библиотеку программ для расчета тормозного спектра у-излучения, образующегося при облучении вещества потоком электронов с энергией Ее < 70 МэВ. На Рис. 1.2
Глава 1. Метод исследования
16
N/dE
10000-
1000-
100-
10-
20
30
0.5мм
1мм
1.5мм
2мм
2.5мм
40
50 Е (МэВ)
N/dE 6000 -I
5000-4000-3000-2000-1000-
10
20
30
0.5мм
1мм
1.5мм
2мм
2.5мм
40 50
Е (МэВ)
Рис 1.2 Тормозные спектры, рассчитанные с использованием библиотеки программ GEANT-4.

Получить работу